Thermoelektrische Eigenschaften von ballistischen Normalen

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 14263 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Weyl-Halbmetalle sind eine neue Klasse topologischer Materialien mit herausragenden physikalischen Eigenschaften. Wir untersuchen die thermoelektrischen Eigenschaften einer ballistischen Weyl-Halbmetallprobe, die mit zwei Normalkontakten verbunden ist. Wir führen ein Modell ein, um die thermoelektrischen Koeffizienten der Verbindung zu bewerten und ihre Merkmale entlang zweier unterschiedlicher Richtungen zu analysieren, eine entlang der chiralen Achse des Weyl-Halbmetalls und die andere senkrecht dazu. Wir zeigen, dass die thermoelektrische Reaktion dieser Verbindung davon abhängt, ob sie entlang der chiralen Achse des Weyl-Halbmetalls liegt oder nicht. Die elektrische und thermische Leitfähigkeit dieser Verbindung zeigt eine erhebliche Abhängigkeit von der Länge und dem chemischen Potenzial der Weyl-Halbmetallschicht. Insbesondere beobachten wir, dass die Verringerung des chemischen Potenzials in den Normalkontakten den Seebeck-Koeffizienten und den thermoelektrischen Gütefaktor des Übergangs auf erhebliche Werte erhöht. Daher enthüllen wir, dass eine ballistische Verbindung aus Weyl-Halbmetall als grundlegendes Segment für die Anwendung in zukünftigen thermoelektrischen Geräten zur Gewinnung thermischer Energie dienen kann.

Weyl-Halbmetalle (WSMs) sind eine neue Klasse topologischer Materie, die in letzter Zeit großes Interesse auf sich gezogen hat1. Die Leitungs- und Valenzbänder in der Energiedispersion von WSMs berühren sich an einer geraden Anzahl von Weyl-Knoten und weisen um sie herum lineare Dispersionen auf2,3. Die Anzahl und Chiralität der Weyl-Knoten werden durch die Symmetrieklasse des Materials4 spezifiziert. WSMs werden in Typ I5 und Typ II6 eingeteilt, je nachdem, ob sie eine punktartige oder offene Fermi-Oberfläche um die Weyl-Knoten haben. Einige neuartige und exotische Phänomene wie chirale Anomalie7, anomaler Hall-Effekt8,9, negativer Magnetowiderstand10 und anomaler Nernst-Effekt11 wurden in WSMs beobachtet.

Bei den meisten Geräten wird Wärme abgegeben, die größtenteils verschwendet wird oder zu einer Überhitzung des Geräts führt, was zu einer Beeinträchtigung seiner Funktionalität führt. Thermoelektrische Effekte (TEs) sind vielversprechend für die Gewinnung erneuerbarer Energien und die Sortierung von Energieabfällen in Geräten über die Wärme-Spannungs-Umwandlung sowie für andere Anwendungen wie Thermometrie und Kühlung12,13. Thermoelektrische Materialien mit hoher thermoelektrischer Effizienz können Abwärme in nutzbaren Strom umwandeln14,15. Die Effizienz eines Systems zur Erzeugung elektrischer Energie aus einem Temperaturgradienten wird durch thermoelektrische Koeffizienten16 bestimmt. Der Seebeck-Koeffizient gibt einen Strom (geschlossene Randbedingung) oder einen Bias (offene Randbedingung) an, der aufgrund der Temperaturdifferenz zwischen zwei an das System angeschlossenen Reservoirs induziert wird17,18. Der Nernst-Koeffizient oder transversale Seebeck-Koeffizient bestimmt den thermisch induzierten Strom (Bias), der quer zum Temperaturgradienten und zum angelegten Magnetfeld erzeugt wird19. Die Identifizierung von Materialien mit hoher thermoelektrischer Reaktion ist für die Entwicklung neuartiger elektrischer Generatoren und Kühler von entscheidender Bedeutung. Darüber hinaus liefern thermoelektrische Koeffizienten Informationen über den Energie- und Ladungsfluss, da die Zustandsdichte einen größeren Einfluss auf die thermodynamischen Koeffizienten hat als der elektrische Leitwert20,21,22. Daher kann die Untersuchung von TEs als robustes Instrument zur Erforschung der Systemdynamik dienen.

Der elektronische Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit und Thermokraft von WSMs und Dirac-Halbmetallen (DSMs) wurde mithilfe eines semiklassischen Boltzmann-Ansatzes untersucht23. Es wurde festgestellt, dass die Wärmeleitfähigkeit und die Thermokraft eine spannende Abhängigkeit vom chemischen Potenzial aufweisen, das für die lineare elektronische Dispersion dieser Materialien charakteristisch ist24. Es wurde gezeigt, dass diese Materialien aufgrund einer Quantenanomalie bei Nulldotierung und Nulltemperatur ein sehr einzigartiges Verhalten aufweisen. Die Thermoleistung und die thermoelektrische Gütezahl von DSMs und WSMs, die einem quantisierenden Magnetfeld ausgesetzt sind, wachsen linear mit dem Feld ohne Sättigung und können extrem hohe Werte erreichen25,26. Der Einfluss der Berry-Krümmung und der Orbitalmagnetisierung auf die Thermokraft in geneigten WSMs wurde untersucht27. Es wurde festgestellt, dass die Neigung der Weyl-Knoten lineare Magnetfeldterme in den Leitfähigkeits- und Thermokraftmatrizen induziert. Der lineare B-Term erscheint in den Seebeck-Koeffizienten, wenn das B-Feld entlang der Neigungsachse angelegt wird. Der Nernst-Effekt in DSMs und inversionsasymmetrischen WSMs wurde im Rahmen des semiklassischen Boltzmann-Ansatzes berechnet28. Es wurde festgestellt, dass an den Dirac-Punkten die Nernst-Reaktion bei niedriger Temperatur und niedrigem Magnetfeld durch einen anomalen Nernst-Effekt dominiert wird, der aus einem nicht trivialen Profil der Berry-Krümmung auf der Fermi-Oberfläche resultiert. Darüber hinaus wurden die anomalen Nernst- und thermischen Hall-Effekte in einem linearisierten Niederenergiemodell geneigter WSMs untersucht29,30,31,32.

Nach unserem besten Wissen gibt es keine Untersuchungen zu den thermoelektrischen Eigenschaften ballistischer Verbindungen aus WSMs. Hier schlagen wir vor, die thermoelektrischen Eigenschaften einer ballistischen Verbindung zu untersuchen, die aus einer WSM-Schicht besteht, die mit zwei normalen Kontakten verbunden ist. Wir führen ein Modell ein, um die thermoelektrischen Eigenschaften dieses Übergangs entlang zweier senkrechter Richtungen abzuleiten, die die Bandstruktur von WSM charakterisieren. Wir finden für diesen Übergang stark richtungsabhängige elektrische und thermische Leitfähigkeiten. Allerdings zeigt der Seebeck-Koeffizient dieses Übergangs nur bei niedrigen chemischen Potentialen der Leitungen eine leichte Richtungsabhängigkeit. Darüber hinaus zeigen wir, dass dieser Übergang bei verschwindend kleinen chemischen Potentialen der normalen Leitungen hohe Werte des Seebeck-Koeffizienten und der thermoelektrischen Gütezahl erreicht.

Der Rest des Papiers ist wie folgt gegliedert. Unter „Theoretisches Modell und Gleichungen“ stellen wir ein theoretisches Modell und Gleichungen zur Berechnung von TEs für die betrachtete Struktur vor. „Ergebnisse und Diskussionen“ widmet sich der Darstellung und Diskussion der Hauptergebnisse dieser Studie, die die Untersuchung der elektrischen und thermischen Leitfähigkeiten und des Seebeck-Koeffizienten im Hinblick auf die Verbindungsparameter umfasst. Abschließend wird unter „Schlussfolgerung“ ein Fazit gezogen.

Schematische Darstellung der betrachteten Knotenpunkte. (a) Die Verbindung verläuft entlang der z-Achse und parallel zur Linie, die zwei Weyl-Knoten (die chirale Achse) von WSM im Impulsraum verbindet. (b) Es verläuft entlang der x-Achse und senkrecht zur chiralen Achse von WSM.

Wir betrachten einen ballistischen Übergang, der aus einer WSM-Schicht mit der Länge L besteht, die zwischen zwei halbunendlichen Normalkontakten liegt, wie in Abb. 1 dargestellt. Wir gehen davon aus, dass das chemische Potenzial in der WSM-Schicht über Dotierung oder Gate-Spannung eingestellt werden kann. Unser Ziel ist die Untersuchung des elektronischen Beitrags zu den thermoelektrischen Eigenschaften dieser Verbindung, wie z. B. der elektrischen Leitfähigkeit (G), dem elektronischen Beitrag zur thermischen Leitfähigkeit (\(\kappa _{el}\)) und dem Seebeck-Koeffizienten (S). Um die asymmetrischen Eigenschaften dieser Verbindung zu berücksichtigen, untersuchen wir zwei unterschiedliche Fälle: einen, bei dem die Verbindung entlang der z-Achse (der chiralen Achse) verläuft, und den zweiten Fall, bei dem die Verbindung entlang der x-Achse (senkrecht zur chiralen Achse) verläuft, wie dargestellt in Abb. 1a bzw. b. Wir betrachten einen Hamilton-Operator mit minimalem Modell, um inversionssymmetrische WSMs im gesamten Energiebereich zu beschreiben33,34,

wobei \(k_{x,y,z}\) die Komponenten des Wellenvektors darstellt, \(\sigma _{0}\) die \(2*2\)-Einheitsmatrix ist, \(\sigma _{x ,y,z}\) sind die Pauli-Matrizen und \(\mu _W\) gibt das elektrochemische Potential an. In diesem Modell sind Hamiltonian \(\mathcal {M}, \gamma , k_{0}>0\) Parameter, die durch experimentelle oder Ab-initio-Berechnungsergebnisse bestimmt werden. In diesem Modell bezeichnen \(k_z=\pm\) \(k_{0}\) die Lage der beiden Weyl-Knoten im Impulsraum. Dieses Minimalmodell liefert eine generische Beschreibung eines Paares von Weyl-Knoten mit entgegengesetzter Chiralität und damit aller topologischen Eigenschaften der inversionssymmetrischen WSMs. Im Gegensatz dazu sollte im Fall der zeitumkehrenden symmetrischen WSMs ein Minimalmodell mindestens vier Weyl-Knoten als zwei zeitumgekehrte Knotenpaare unterstützen. In einer ballistischen Stichprobe ohne Streuung zwischen den Knoten werden zwei Paare zeitumgekehrter Knoten unabhängig voneinander behandelt. Der einzige Unterschied zwischen diesen Paaren besteht in der Energieverschiebung relativ zueinander. Daher beschreibt das vorliegende Modell den Beitrag jedes dieser Paare sehr gut, und durch einige Überlegungen ist es möglich, das Gesamtergebnis zu ermitteln. Die Normalkontakte können durch eine einfache parabolische Energieverteilung beschrieben werden. Daher wird angenommen, dass der folgende Hamilton-Operator die Normalkontakte beschreibt:

wobei \(\mu _N\) das elektrochemische Potential in den Normalkontakten darstellt. Wir verwenden den Streuungsansatz, um die thermoelektrischen Koeffizienten der betrachteten Übergänge zu berechnen. Lösen des Hamilton-Operators nach Gl. (1) gibt Eigenwerte und Eigenvektoren entsprechend WSM wie folgt an:

wobei wir \(\varepsilon _k=\mathcal {M}(k_x^2+k_y^2+k_z^2-k_0^2)\ definiert haben, ist \(k_W\) der Wellenvektor, der aus der Eigenwertgleichung Gl . (3) u und v sind durch die folgenden Beziehungen gegeben:

Der Eigenwert und die entsprechenden Eigenvektoren im Normalbereich sind gegeben durch:

wobei \(\textbf{k}=(k_x, k_y, k_z)\) der Wellenvektor im Normalbereich ist, der aus Gl. (6). Jetzt können wir das Streuproblem für ein Elektron aufstellen, das von der linken Seite des Übergangs einfällt. Unser Ziel ist es, die Eigenschaften der Verbindung in zwei senkrechten Richtungen zu berechnen. Zunächst gehen wir davon aus, dass die Verbindungsrichtung entlang der z-Achse verläuft. Wir können die Wellenfunktion in der linken Normalen (\(z<0\)) für ein Elektron, das im ersten bzw. zweiten Zustand einfällt, wie folgt ausdrücken:

wobei \(k_{L,z}\) die z-Komponente des Wellenvektors in der linken Normalen ist, \(r_{1,1}\), \(r_{2,1}\), \(r_{ 1,2}\) und \(r_{2,2}\) beschreiben Reflexionsamplituden in den ersten bzw. zweiten Zustand, wenn sich das einfallende Elektron im ersten bzw. zweiten Zustand befindet. Im WSM-Bereich (\(0\le z \le L\)) lautet die Wellenfunktion:

wobei g, f, p, q unbekannte Koeffizienten sind und Lösungen der z-Komponente des Wellenvektors aus der Eigenwertbeziehung der WSM-Region nach Gleichung (1) abgeleitet werden. (3) wie folgt,

Schließlich ist die Wellenfunktion in der rechten Normalen (\(z>L\)) für einfallende Elektronen im ersten bzw. zweiten Zustand gegeben durch:

wobei \(k_{R,z}\) die z-Komponente des Wellenvektors in der rechten Normalen ist. \(t_{1,1}\), \(t_{2,1}\), \(t_{1,2}\) und \(t_{2,2}\) drücken die Übertragungsamplituden zum ersten aus und zweite Zustände in der rechten Normalen, wenn sich das einfallende Elektron im ersten bzw. zweiten Zustand befindet. Zur Berechnung der Transmissionskoeffizienten wenden wir die folgenden Randbedingungen an, die die Erhaltung des Teilchenstroms gewährleisten:

wobei \(\hat{v}_z=\partial H/\partial k_z\) der Geschwindigkeitsoperator entlang der z-Richtung ist. Schließlich werden die Übertragungswahrscheinlichkeiten gemäß den folgenden Beziehungen definiert:

Im Fall einer Verbindung entlang der x-Achse können wir die Streuwellenfunktionen in verschiedenen Regionen einfach umschreiben, indem wir \(k_z\) und \(k_x\) in den durch Gleichungen gegebenen Streuwellenfunktionen austauschen. (8), (9) bzw. (11). Darüber hinaus werden die entsprechenden Randbedingungen und die Definition der Transmissionskoeffizienten durch die Gleichungen erhalten. (12) und (13) durch Ersetzen von \(z\rightarrow x\) bzw. \(k_z\rightarrow k_x\). Die Lösungen der x-Komponente des Wellenvektors werden aus der Eigenwertbeziehung im WSM-Bereich abgeleitet, die durch Gleichung (1) gegeben ist. (3) wie folgt,

Im linearen Reaktionsbereich sind die elektrischen und thermischen Ströme, die durch die Verbindungsstelle fließen, jeweils gegeben durch35,

wobei \(T_n\), \(I_{n}\) und \(Q_{n}\) die Gesamtübertragungswahrscheinlichkeit, elektrische und thermische Ströme für die im Zustand \(n=1,2\) einfallenden Elektronen sind. In dieser Gleichung bezeichnet \(\textbf{k}_{\bot }\) den Transversalwellenvektor, \(f_{L}(E)\) und \(f_{R}(E)\) sind Fermi-Verteilungsfunktionen der Elektronen in den linken und rechten Normalkontakten und \(\mu\) ist das chemische Potential. Im Kontinuumslimit können wir die Summation über den Transversalwellenvektor durch eine Integration darüber ersetzen,

wobei A die Querschnittsfläche der Verbindung bezeichnet, \(\theta\) und \(\varphi\) die Polar- und Azimutwinkel für \(\textbf{k}=(k_x,k_y,k_z)\).

Nun gehen wir davon aus, dass es eine Spannungsdifferenz \(\Delta V=(\mu _L-\mu _R)/e\) und eine Temperaturdifferenz \(\Delta \Theta =\Theta _L-\Theta _R\) gibt zwei normale Kontakte. Für kleine Werte von \(\Delta V\) und \(\Delta \Theta\) können wir eine Teylor-Entwicklung für die Verteilungsfunktionen bis zur ersten Ordnung dieser Größen anwenden. Als Ergebnis finden wir die elektrischen und thermischen Ströme in Form der linearen elektrischen und thermoelektrischen Leitfähigkeiten \(G_{n}\), \(L_{n}\) und \(K_{n}\) wie folgt:

wobei \(\mu =(\mu _L+\mu _R)/2\) und \(\Theta _0=(\Theta _L+\Theta _R)/2\) das gemeinsame chemische Gleichgewichtspotential und die Temperatur der Normalkontakte sind. Bei niedrigen Temperaturen reduzieren sich \(G_{n}\), \(L_{n}\) und \(K_{n}\) unter Verwendung der Sommerfeld-Entwicklung36 auf die folgenden Gleichungen:

wobei wir \(\mathcal {T}_n(E)=T_n(E)/E\) definiert haben. Folglich ergeben sich die gesamten elektrischen und thermischen Ströme durch Addition der Beiträge aller zugänglichen Zustände für die einfallenden Elektronen wie folgt:

Die gesamten elektrischen und thermoelektrischen Leitfähigkeiten sind gegeben durch \(G=\mathop {\sum }\nolimits _{n=1}^{2} G_{n}\), \(L=\mathop {\sum }\nolimits _{n=1}^{2} L_{n}\) bzw. \(K=\mathop {\sum }\nolimits _{n=1}^{2} K_{n}\). Thermokraft oder Seebeck-Koeffizient ist definiert als die Spannung, die in der Verbindungsstelle als Reaktion auf eine Temperaturdifferenz unter Bedingungen eines offenen Stromkreises erzeugt wird, \(S=(\Delta V/\Delta \Theta )_{I=0}\). Aus Gl. (19) Wir finden, dass der Seebeck-Koeffizient einfach gegeben ist durch:

Letztendlich wird der elektronische Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit als der thermische Strom definiert, der durch den Übergang als Reaktion auf einen Temperaturunterschied in Abwesenheit des elektrischen Stroms fließt, \(\kappa _{el}=(Q/\Delta \Theta )_{I=0}\).

Die Effizienz einer Verbindung zur Darstellung der thermoelektrischen Effekte wird anhand der thermoelektrischen Gütezahl geschätzt, die wie folgt definiert ist:

wobei \(\kappa _{T}\) und \(\kappa _{ph}\) der Gesamt- und Phononenbeitrag zur Wärmeleitfähigkeit sind. Im folgenden Abschnitt berechnen wir die elektrische Leitfähigkeit G, die thermoelektrische Leitfähigkeit L, den Seebeck-Koeffizienten S, den elektronischen Beitrag zur thermischen Leitfähigkeit \(\kappa_{el}\) und den thermoelektrischen Gütefaktor ZT des vorgeschlagenen Übergangs in Bezug auf seine Parameter. Wir berücksichtigen nur den elektronischen Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit. Da der phononische Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit bei niedrigen Temperaturen \(\kappa_{ph}\simeq 0\) vernachlässigbar ist, bedeutet dies, dass wir die thermoelektrische Reaktion des vorgeschlagenen Übergangs bei niedrigen Temperaturen untersuchen. In der Zwischenzeit haben wir den Beitrag der Fermi-Bogen-Oberflächenzustände auf der Oberfläche von WSM vernachlässigt und nur den Beitrag der Volumenzustände zu den thermoelektrischen Koeffizienten berechnet. Tatsächlich können wir sehen, dass diese Zustände überhaupt nicht zu den thermoelektrischen Eigenschaften des Übergangs entlang der z-Achse beitragen, und das Weglassen ihres Beitrags und das Beibehalten des Beitrags der Massenzustände für den Übergang entlang der x-Achse ist eine hervorragende Näherung für diesen Übergang ( Einzelheiten finden Sie in den Zusatzinformationen).

In diesem Abschnitt untersuchen wir die elektronischen und thermoelektrischen Eigenschaften des N-WSM-N-Übergangs im Hinblick auf seine Parameter. Wir untersuchen Merkmale der Verbindung entlang zweier senkrechter Richtungen, eine entlang der chiralen Achse (z-Achse) und die andere senkrecht zur ersten (x-Achse). Anschließend vergleichen wir die thermoelektrischen Eigenschaften der Verbindung entlang dieser beiden senkrechten Richtungen.

Normalisierte elektrische Leitfähigkeit (linkes Feld) und normalisierte thermoelektrische Leitfähigkeit (rechtes Feld) als Funktion des chemischen Potenzials der normalen Leitungen. Die anderen Parameter sind \(\mathcal {M}=5\) eV nm\(^2\), \(k_0=0.5\) nm\(^{-1}\), \(\mu _W=-0.5 \) eV, \(L=30\) nm für Abbildungen (a) und (e), \(\mathcal {M}=5\) eV nm\(^2\), \(\gamma =1.0\) eV nm, \(\mu _W=-0.5\) eV, \(L=30\) nm für Abbildungen (b) und (f), \(\mathcal {M}=5\) eV nm\(^2 \), \(\gamma =1.0\) eV nm, \(k_0=0.5\) nm\(^{-1}\), \(L=30\) nm für Abbildungen (c) und (e), \(\mathcal {M}=5\) eV nm\(^2\), \(\gamma =1,0\) eV nm, \(k_0=0,5\) nm\(^{-1}\), \ (\mu _W=-0,5\) eV für die Abbildungen (d) und (h).

Zunächst untersuchen wir die elektrischen und thermoelektrischen Leitfähigkeiten des Übergangs entlang der z-Achse. In Abb. 2 haben wir die normalisierte elektrische Leitfähigkeit \(G/G_0\) mit \(G_0=(e^2/h)(\mu A/8\pi ^2\mathcal {M})\) dargestellt. und normalisierte thermoelektrische Leitfähigkeit, \(L/L_0\) mit \(L_0=(e\pi ^2k_B^2\Theta _0/3h)(A/8\pi ^2\mathcal {M})\), in Begriffe des chemischen Potentials der Normalleitungen für verschiedene Werte der Parameter der Verbindung. Wir können sehen, dass G und L bei hohen chemischen Potentialen eine vernachlässigbare Abhängigkeit von den Parametern des Übergangs zeigen und erhebliche Änderungen nur bei niedrigeren chemischen Potentialen auftreten. Wie wir sehen können, führt eine Vergrößerung der Verbindungslänge zu einer Verringerung der elektrischen und thermoelektrischen Leitfähigkeit. Dennoch führt die Erhöhung des chemischen Potenzials der WSM-Schicht von negativen Werten auf Null zu einer Verstärkung, insbesondere bei niedrigeren chemischen Potenzialen. Darüber hinaus kann eine Erhöhung des Werts von \(k_0\) beide Leitfähigkeiten bei niedrigeren chemischen Potentialen erheblich erhöhen, während sie keine nennenswerte Abhängigkeit von \(\gamma\) zeigen. Es sollte erwähnt werden, dass die Parameter \(\gamma\) und \(k_0\) inhärente Merkmale eines WSM sind und eine Variation dieser Parameter im Allgemeinen bedeutet, dass die WSM-Probe durch eine andere ersetzt wird. Allerdings ändern sich diese Parameter geringfügig, indem sie der WSM-Probe eine Belastung auferlegen37. Weitere Einzelheiten zur elektrischen Leitfähigkeit finden Sie in den Zusatzinformationen.

Seebeck-Koeffizient als Funktion des chemischen Potentials der Normalleitungen für verschiedene Werte der Verbindungsparameter. Alle anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2.

Abbildung 3 zeigt den Seebeck-Koeffizienten des Übergangs im Hinblick auf das chemische Potenzial der Normalleitungen für verschiedene Werte der Parameter des Übergangs. Wie wir aus den Abbildungen ersehen können, zeigt der Seebeck-Koeffizient eine vernachlässigbare Abhängigkeit von den Parametern der Verbindungsstelle. Dies kann auf die nahezu ähnliche Wirkung dieser Parameter auf die elektrische und thermoelektrische Leitfähigkeit zurückgeführt werden, wie in Abb. 2 ersichtlich ist. Darüber hinaus kann die Anwendung der Sommerfeld-Näherung kleine Abhängigkeiten der Größen von den Parametern beseitigen. Der Seebeck-Koeffizient weist beträchtliche Werte bei sehr niedrigen chemischen Potentialen auf, bei denen die Leitfähigkeit verschwindet. Darüber hinaus divergiert es bei verschwindend kleinen chemischen Potentialen, während es bei Erhöhung stark gegen Null geht. Darüber hinaus beobachten wir keinen Vorzeichenwechsel des Seebeck-Koeffizienten durch Änderung des chemischen Potentials. Dies ist für diesen Übergang sinnvoll, da nur Elektronen an den thermoelektrischen Effekten beteiligt sein können.

Elektrische Leitfähigkeit (linkes Feld) und Seebeck-Koeffizient (rechtes Feld) als Funktion der Länge (Abbildungen (a,b,e,f)) und des chemischen Potenzials der WSM-Schicht (Abbildungen (c,d,g,h) ) in Bezug auf unterschiedliche Werte von \(k_0\) und \(\gamma\). Dabei werden \(\mathcal {M}=5\) eV nm\(^2\), \(\mu =3,0\) meV und die Werte der anderen Parameter als \(k_0=0,5\) nm\( ^{-1}\), \(\mu _W=-0.5\) eV für Abbildungen (a) und (e), \(\gamma =1.0\) eV nm, \(\mu _W=-0.5\) eV für Abbildungen (b) und (f), \(k_0=0,5\) nm\(^{-1}\), \(L=30\) nm für Abbildungen (c) und (g), \(\ Gamma =1,0\) eV nm, \(L=30\) nm für Abbildungen (d) und (h).

Wir haben die Abhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit und des Seebeck-Koeffizienten von der Länge und dem chemischen Potenzial der WSM-Schicht in Abb. 4 im Hinblick auf die inhärenten Eigenschaften dieser Schicht, \(\gamma\) und \(k_0\), bei sehr niedrigen Werten dargestellt chemisches Potenzial der Leitungen. Wie aus diesen Zahlen hervorgeht, hängen die Leitfähigkeit und der Seebeck-Koeffizient der Verbindung wesentlich von der Länge und dem chemischen Potenzial der WSM-Schicht ab. Andererseits können wir daraus schließen, dass diese Parameter als Abstimmungsparameter für die elektrische Leitfähigkeit und den Seebeck-Koeffizienten dienen können. Darüber hinaus sehen wir, dass Leitwert und Seebeck-Koeffizient nahezu periodische Spitzen bei den ungefähr gemeinsamen Werten von L und \(\mu _W\) aufweisen.

Der elektronische Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit als Funktion des chemischen Potentials der Normalleitungen für unterschiedliche Werte der Übergangsparameter. Alle anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2.

Wir haben in Abb. 5 den normalisierten elektronischen Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit \(\kappa _{el}/\kappa _0\) mit \(\kappa _0=(\pi ^2k_B/3h)( A/8\ pi ^2\mathcal {M})\), in Bezug auf das chemische Potenzial der Ableitungen für verschiedene Werte der anderen Parameter. Wie wir sehen können, zeigt \(\kappa _{el}\) einen steigenden Trend als Funktion von \(\mu\), mit einer kleinen Steigung bei kleinen chemischen Potentialen und einem nahezu linearen Anstieg bei großen Werten des chemischen Potentials . Bei großen Werten von \(k_0\) zeigt es einen Peak und das chemische Potenzial, an dem dieser Peak erscheint, steigt mit zunehmendem \(\mu _W\). Darüber hinaus weist es eine geringe Abhängigkeit von den Werten von \(\gamma\) auf, während es im Allgemeinen durch Erhöhen von \(\mu _W\) zunimmt und durch Erhöhen von \(k_0\) und L abnimmt. Daher können wir Anpassungen vornehmen der elektronische Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit durch Änderung der Werte von \(\mu _W\) und L als Verbindungsparameter.

Thermoelektrischer Gütefaktor als Funktion des chemischen Potenzials der Normalleitungen für verschiedene Werte der Verbindungsparameter. Alle anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2.

Abbildung 6 zeigt den thermoelektrischen Gütefaktor der Verbindung im Hinblick auf das chemische Potenzial der normalen Leitungen. Es ist offensichtlich, dass ZT bei kleinen chemischen Potentialen der normalen Leitungen extrem hohe Werte darstellt und durch eine Erhöhung dieses schnell unterdrückt. Das Auftreten hoher Werte für ZT ist im Wesentlichen auf die unterschiedliche elektrische und thermische Reaktion des Übergangs bei niedrigen chemischen Potentialen der Leitungen zurückzuführen, wie in den Abbildungen zu sehen ist. 2 und 5. Darüber hinaus zeigt ZT bei allen chemischen Potentialen mit Ausnahme kleiner Werte eine vernachlässigbare Abhängigkeit von den Verbindungsparametern. Diese außergewöhnlich hohen Werte der thermoelektrischen Gütezahl bei niedrigen Werten des chemischen Potenzials der Leitungen sind für die Anwendung in thermoelektrischen Geräten von entscheidender Bedeutung.

Abbildung 7 stellt normalisierte elektrische und thermoelektrische Leitfähigkeiten im Hinblick auf das chemische Potenzial der Leitungen für verschiedene Werte der Verbindungsparameter dar. Ein wesentlicher Unterschied in den Leitfähigkeiten von Übergängen entlang der z- und x-Achse ist ihre erhebliche Variation als Funktion des chemischen Potentials bei niedrigeren Werten im letzten Fall im Vergleich zum ersteren. Unterdessen repräsentiert L höhere Variationen durch Erhöhen von \(\gamma\) im Fall des Übergangs entlang der x-Achse, während die Variation der anderen Parameter in beiden Fällen ungefähr zu den gleichen Werten für L führt. Weitere Einzelheiten zur elektrischen Leitfähigkeit finden Sie in den Zusatzinformationen.

In Abb. 8 haben wir den Seebeck-Koeffizienten der Verbindung entlang der x-Achse als chemisches Potenzial der Leitungen für verschiedene Werte der Verbindungsparameter dargestellt. Das Gesamtverhalten ist dem der Verbindung entlang der z-Achse sehr ähnlich. Bei verschwindend kleinen chemischen Potentialen divergiert es, und bei Erhöhung des chemischen Potentials fällt es plötzlich auf kleine Werte ab. Darüber hinaus zeigt es keine nennenswerte Abhängigkeit von den Verbindungsparametern.

Seebeck-Koeffizient als Funktion des chemischen Potentials der Normalleitungen für verschiedene Werte der Verbindungsparameter. Alle anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2.

Die Abhängigkeit der elektrischen Leitfähigkeit und des Seebeck-Koeffizienten von der Länge und dem chemischen Potenzial der WSM-Schicht ist in Abb. 9 für verschiedene Werte von \(\gamma\) und \(k_0\) dargestellt. Wie wir in den Abbildungen (a), (b), (e) und (f) sehen können, zeigen Leitwert und Seebeck-Koeffizient ein nahezu oszillierendes Verhalten in Bezug auf die Länge der Verbindung. Sie zeigen eine vernachlässigbare Abhängigkeit von der Variation von \(\gamma\), während eine Änderung der Werte von \(k_0\) zu einer erheblichen Variation der Leitfähigkeit und des Seebeck-Koeffizienten in Bezug auf die Länge der Verbindung führt. Darüber hinaus zeigen sie Spitzen bei einigen Werten von \(\mu _W\), und die Höhe dieser Spitzen nimmt zu, indem die Werte von \(\gamma\) und \(k_0\) erhöht werden, wie wir in den Abbildungen (c) beobachten können. , (d), (g) und (h).

Der normierte elektronische Beitrag zur Wärmeleitfähigkeit im Hinblick auf das chemische Potenzial der Leitungen ist in Abb. 10 für den Übergang entlang der x-Achse dargestellt. Wie wir sehen können, ist das Gesamtverhalten von \(\kappa_{el}\) in diesem Fall dem Übergang entlang der z-Achse sehr ähnlich. Der wesentliche Unterschied besteht im Auftreten des Schwellenwerts für das chemische Potenzial, um in der Verbindungsstelle entlang der x-Achse eine Wärmeleitfähigkeit ungleich Null aufrechtzuerhalten. Dieses chemische Schwellenpotential tritt für große Werte von \(\gamma\) und einige Werte von \(\mu _W\) auf. Ein weiterer wesentlicher Unterschied ist die erhebliche Abhängigkeit der Wärmeleitfähigkeit von \(\gamma\) im Gegensatz zum ersteren Fall.

Schließlich legen wir die Ergebnisse für den thermoelektrischen Gütefaktor der Verbindung entlang der x-Achse vor. Abbildung 11 veranschaulicht das Verhalten dieser Größe im Hinblick auf das chemische Potenzial der Bleie. Es ist ersichtlich, dass die Ergebnisse dem Fall der Verbindung entlang der z-Achse sehr ähnlich sind. Nach wie vor liegen die signifikanten Werte der Gütezahl bei den kleinen chemischen Potentialen der Leitungen. Dennoch bietet dieser Knotenpunkt für beide senkrechten Richtungen hohe Gütezahlen. Diese faszinierenden Ergebnisse können aus praktischer Sicht besonders bemerkenswert sein.

Thermoelektrischer Gütefaktor als Funktion des chemischen Potenzials der Normalleitungen für verschiedene Werte der Verbindungsparameter. Alle anderen Parameter sind die gleichen wie in Abb. 2.

Zusammenfassend haben wir die elektronischen und thermoelektrischen Eigenschaften einer ballistischen Verbindung untersucht, die aus einer WSM-Schicht besteht, die an zwei normale Leitungen befestigt ist. Wir haben die Eigenschaften dieser Verbindung in zwei verschiedenen Richtungen untersucht, eine entlang der chiralen Achse von WSM und die andere entlang der Richtung senkrecht zur ersten. Wir fanden für diesen Übergang inhärent richtungsabhängige elektrische und thermische Leitfähigkeiten, die auf die anisotrope Bandstruktur von WSM zurückzuführen sind. Im ersten Fall zeigen die elektrischen und thermischen Leitfähigkeiten einen breiten Peak im Hinblick auf das chemische Potenzial der Leitungen, während sie im zweiten Fall einen Schwellenwert für das chemische Potenzial der Leitungen darstellen. Im Gegensatz zu den Leitwerten zeigen der Seebeck-Koeffizient und der Gütefaktor in beiden Richtungen ein annähernd gleiches Verhalten. Sie zeigen insbesondere bei den kleinen chemischen Potentialen der Leitungen extrem hohe Werte. Aus diesen Ergebnissen können wir schließen, dass diese Verbindung einen im Wesentlichen richtungsabhängigen und extrem hohen thermoelektrischen Wirkungsgrad bietet. Diese aufregenden Eigenschaften zeigen das hohe Potenzial dieser Verbindung für die Anwendung in thermoelektrischen Geräten.

Wir haben in unseren Berechnungen eine vereinfachte Version des genaueren Gitter-Hamiltonoperators verwendet, der alle Besonderheiten der inversionssymmetrischen WSMs sehr gut beschreibt. Der Grund dafür ist die Komplexität im Umgang mit dem Gitter-Hamiltonoperator und die Annahme, dass er keine qualitative Änderung unserer Ergebnisse bewirkt. Darüber hinaus ist dieser vereinfachte Hamilton-Operator bei niedrigen Energien exakt, wo die signifikanten thermoelektrischen Effekte im vorgeschlagenen Übergang auftreten. Darüber hinaus haben wir in unserer Untersuchung den Beitrag der Fermi-Bogen-Oberflächenzustände, die auf der Oberfläche von WSM auftreten, ignoriert. Wir haben jedoch in den Zusatzinformationen ausführlich gezeigt, dass dieser Beitrag im Gegensatz zur Beteiligung der Volumenzustände am Übergang entlang der x-Achse vernachlässigbar ist und insbesondere für die z-Richtung irrelevant wird.

Die an topologischen Materialien durchgeführten experimentellen Studien haben für diese Materialklasse sehr hohe Beweglichkeiten, sogar besser als bei Graphen, und lange mittlere freie Weglängen in der Größenordnung von \(\sim 1\, \upmu m\) ergeben38. Daher können die meisten aktuellen WSM-Proben die ballistischen Bedingungen problemlos erfüllen. In jüngster Zeit wurde eine wachsende Zahl von Materialien als magnetische oder zeitumkehrbrechende WSMs erkannt, beispielsweise \(Co_2MnGa\)39 und \(Co_3Sn_2S_2\)40 und so weiter. Da die erhaltenen Ergebnisse für den Seebeck-Koeffizienten und die thermoelektrische Gütezahl nicht so empfindlich auf die inhärenten Parameter von WSM reagierten, gelten sie für die meisten WSMs. Außerdem beobachten wir, dass die signifikante thermoelektrische Reaktion dieser Verbindung bei kleinen Werten des chemischen Potentials der Leitungen stattfindet. Um diesen Zustand experimentell zu realisieren, benötigen wir Normalkontakte mit verschwindend kleinen chemischen Potentialen. Diese Eigenschaft kann durch entartete Halbleiter mit einer relativ großen Lücke erfüllt werden, was eine Anpassung des chemischen Potenzials durch starke Dotierung ermöglicht41. Angesichts der jüngsten Fortschritte bei der Herstellung mehrschichtiger Strukturen aus komplexen Materialien kann die in diesem Artikel vorgeschlagene Verbindung im Experiment realisierbar sein.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel [und seinen ergänzenden Informationsdateien] enthalten.

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Jafar Lotfi und Babak Abdollahipour

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BA konzipierte die Idee der Forschung und leitete das Projekt. JL führte die Berechnungen durch und bereitete alle Zahlen vor. BA hat den Hauptmanuskripttext geschrieben. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Babak Abdollahipour.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Lotfi, J., Abdollahipour, B. Thermoelektrische Eigenschaften der ballistischen Normal-Weyl-Halbmetall-Normal-Verbindung. Sci Rep 13, 14263 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-41355-3

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Eingegangen: 17. Juni 2023

Angenommen: 24. August 2023

Veröffentlicht: 31. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-41355-3

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